上條當麻居住的學院都市是超能力科學開發最前沿，但當他發現陽臺欄桿上倒掛著自稱茵蒂克絲的少女時，這個依賴科學解釋的世界觀遭遇挑戰。擁有十萬三千本魔導書記憶的茵蒂克絲正被魔法師追殺，盡管上條當麻具備"幻想殺手"的異能，卻無法否定少女身上真實存在的魔法力量。在目睹茵蒂克絲因危險離開后，上條返校途中未察覺暗涌的超自然勢力已開始運作。當放學回家發現茵蒂克絲倒在血泊中的瞬間，科學與魔法的界限被徹底打破。這個由英國清教必要之惡教會制造的人形禁書庫，其存在本身已成為連接學園都市超能力體系與三大魔法勢力的導火索。隨著羅馬正教、神之右席等魔法側組織的介入，以及學園都市統括理事會陰謀的展開，上條當麻不得不在科學與魔法交織的世界中直面雙重危機。