正化34年（2022年），笠原郁（井上麻里奈配音）為追尋高中時邂逅的“王子大人”的身影，加入圖書隊(duì)對抗《媒體良化法》下粗暴審查出版物的良化隊(duì)。歷經(jīng)成長，她成為圖書特殊部隊(duì)成員，并與教官堂上篤（前野智昭配音）在并肩作戰(zhàn)中逐漸靠近彼此。當(dāng)社會突發(fā)核電站恐怖襲擊事件，良化委員會將矛頭指向啟發(fā)自《核電危機(jī)》小說的作者當(dāng)麻藏人，對其展開全國通緝。笠原與伙伴們?yōu)槭刈o(hù)言論自由，在阻止良化隊(duì)非法逮捕當(dāng)麻的行動中發(fā)現(xiàn)襲擊事件與政府高層操控媒體的陰謀關(guān)聯(lián)。面對武力鎮(zhèn)壓升級，圖書隊(duì)在當(dāng)麻協(xié)助下揭露真相，笠原與堂上更通過默契配合突破重重封鎖。這場關(guān)乎思想自由的戰(zhàn)爭最終推動《良化法》修訂，而笠原也在戰(zhàn)火中確認(rèn)了與堂上超越職責(zé)的情感羈絆。影片改編自有川浩“圖書館戰(zhàn)爭四部曲”最終章，作為TV動畫劇場版延續(xù)了原作對言論自由與體制沖突的核心探討。